硝酸盐过多造成水体的富营养化,对环境和人类造成危害。选择性将硝酸盐还原为无害的氮气排入大气是理想的处理途径,而电催化的方法可以实现此还原途径。 我们通过使用pvp辅助热解mof的方法,在限域空间中合成了一种pd-cu双金属含氮的碳正八面体纳米碳材料。该材料pd(~2 nm),cu(~30 nm)颗粒和n(约2%)元素均匀分散在八面体碳表面和里面。pvp的和乙酰丙酮钯的添加以及其焙烧温度可控制碳材料形貌,双金属颗粒大小以及含氮量。
将该材料作为电极材料的负极,通过电催化还原水体中的硝酸盐为氮气。在中性ph下反应24小时,显示出非常高的还原效率(~97.1%)。其中氮气选择性可达83%,硝酸盐浓度可从100 mg no3--n/l降低到2.9 mg no3--n/l (低于饮用水标准10 mg no3--n/l)。这是由于高度分散但又限域的双金属,以及掺杂n的碳结构协同提高了硝酸盐表面的电子转移。多孔的结构也赋予该材料更高的稳定性,因此在循环使用8次,以及在4-10的ph范围都表现出稳定的性能。更重要的是,使用实际污染水体,该材料依然显示了高的去除和选择性(91%)。这一使用限域策略并引入异相n原子合成的纳米材料在环境水体污染修复中表现良好的应用前景。